Ik vermoed dat je de "iTunes" map niet op de NAS hebt staan, maar op de Macs. In de iTunes map staat o.a. het bestand "iTunes Library" (en een afgeleide versie, "iTunes Library.xml") waarin iTunes zijn informatie bijhoudt (metadata).
Als je je iTunes bibliotheek op een NAS wilt hebben, is het aan te raden om de complete iTunes map op je NAS te zetten ipv alleen de muziek.
Je kunt op de Macs dan vervolgens instellen om de iTunes op de NAS te gebruiken door iTunes op te starten met de Alt/Option toets ingedrukt, en vervolgens naar de locatie van je "iTunes Library" te browsen. Op deze manier zal iTunes in het vervolg altijd deze locatie gebruiken.
Voorwaarde is wel dat je NAS-schijf gemount is op het moment dat je iTunes opstart. Je kunt daarvoor zorgen door de betreffende schijf toe te voegen aan je Login Items onder je Account in de System Preferences.